我院在合成气铁基费托直接制烯烃的催化剂研究取得新进展

发布日期:2017-09-13   来源:    编辑:食品胶体   

近日,江南大学化工学院洁净能源与化工催化研究室刘小浩教授团队在合成气直接制烯烃的铁基费托催化剂领域取得新进展,相关研究成果发表在Catalysis Science & Technology (DOI: 10.1039/c7cy01172e),并被选为封面文章。

烯烃是重要的化工原料。我国煤炭资源丰富,铁基费托合成是实现煤炭经合成气(CO+H2)直接合成烯烃(FTO)的重要技术途径,该技术的商业化可为替代石油路线获取烯烃提供资源保障。传统的铁基费托催化剂通常采用共沉淀法和浸渍法,以合成合适尺寸的铁纳米粒子,经碳化后形成碳化铁活性中心。遗憾的是,上述方法制备的催化剂在反应过程中容易发生烧结和积碳从而导致催化剂失活,且形成多种晶面的活性中心(即低活性、低目标产物选择性晶面不可避免),并通常需要添加助剂来调控催化剂的活性和选择性。该团队打破传统的制备催化剂的思路,首先利用水解法合成超大球形纳米氧化铁(α-Fe2O3)粒子(约120 nm),然后将得到的α-Fe2O3纳米粒子均匀分散至二维结构的单层石墨烯上,未经任何处理直接装入固定床反应器进行费托合成反应。惊讶的是,这些大的球形纳米α-Fe2O3粒子在反应过程中由二维结构石墨烯诱导逐渐演变形成规整的圆柱状纳米胶囊结构,尺寸约10 nm左右,且具有单一的χ-Fe5C2(510)晶面。DFT计算表明:(510)晶面与其它晶面相比较,更有利于烯烃生成。这种原位形成的特殊形貌结构小尺寸纳米碳化铁(Hägg carbide)催化剂在无需添加任何助剂的条件下,显示极高的催化活性(4.8 gC2+gFe-1h-1),优异的烯烃选择性(76%)(不包含甲烷计算的烯烃选择性为84%)和极好的催化稳定性。这项研究可为解决催化剂应用过程中的关键难题提供新的方法和思路。

上述研究工作得到国家自然科学基金面上项目,江苏省自然科学基金面上项目,中央高校基本科研业务重点项目等项目的资助。

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